Da die Mutter Konzertsängerin und Gesangspädagogin war und der Vater als Musikkritiker arbeitete, hatte Henny Wolff schon als Sechsjährige den Wunsch, Sängerin zu werden. Zwischen ihrem zehnten und sechszehnten Lebensjahr erhielt sie Unterricht am Kölner Konservatorium. Als Bach- und Händel-Interpretin gelangte die Sopranistin zu Weltruhm. Daneben standen Lieder von Brahms und Werke der Moderne auf ihrem Programm. Zeitlebens arbeitete Henny Wolff auch als Gesangspädagogin. Von 1914 bis 1916 lehrte sie am Bonner Konservatorium, ging 1922 nach Berlin und nach dem Zweiten Weltkrieg nach Hamburg. Dort leitete sie von 1950 bis 1964 die Klasse für Sologesang an der Musikhochschule. 1958 erhielt sie die Brahms-Medaille.